Рассеяние Рамана в антистоксову сторону.

При возбуждении спектров Рамана лазерным светом в поло­сти резонатора возникают не только стоксовы линии, но и антистоксовы. Какие условия должны быть выпол­нены, чтобы произошло такое рассеяние?

Рассмотрим поле Е волны, состоящей из падающей волны с частотой  и из двух рассеянных волн с часто­тами  и . Амплитуды этих волн обозначим соответственно через ,  и , используя одинаковые индексы для волновых векторов и фаз. Случайное поле может быть описано выражением

(10)

Решая уравнение (2) с учетом выражений (4) для силы и (10) для поля волны, получаем

  (11)

Мощности  и , отдаваемые молекулой двум рассе­янным волнам—стоксовой и антистоксовой—вычислим так же, как и раньше:

(12)

(13)

Из выражения (12) видно, что в нормальных условиях опыта  всегда , без дополнительных ус­ловий, связывающих волновые векторы. Это означает, что стоксово рассеяние не имеет ограничений по направ-

Рис.1. Векторная схема вынужденного рамановского рассеяния как четырехфотонного процесса: .

Оба испускания, как стоксово, так и антистоксово, являются направленными.

лению. Иначе обстоит дело с антистоксовым рассеянием, которое описано выражением (13). При выполнении условия  постоянный приход энергии к антисток­совой волне  будет гарантирован только в том случае, если

                                                       (14)

также если

                                                     (15)

Интенсивность антистоксовой линии достигает максиму­ма для ; направление ее эмиссии определяет­ся равенством (14).

Удивительным свойством антистоксова излучения, вытекающим из выражения (14), является тот факт, что эмиссия происходит только в определенном направ­лении, а именно под углом  к направлению , т. е. к направлению падающего света. Это показано на рис.1. Волновой вектор  имеет величину, равную

                                    (16)

где  и —скорость света в данной среде и ее коэф­фициент преломления. Точно так же

 и                                       (17)

где  означает, как и ранее, частоту колебаний молеку­лы. Введем еще две разности коэффициентов прелом­ления, характеризующих среды, а именно:

                                            (18)

Из векторной диаграммы, представленной на рис.1, можно определить  согласно теореме Карно:

Используя выражения (16)—(18), а также приняв, что

получим приближенное соотношение для малых углов :

                            (19)

Согласно этому выражению антистоксов свет рассеива­ется вдоль конуса, ось которого совпадает с направле­нием падающего света, а —угол между этим направ­лением и направлением образующей конуса. На экране,

Рис. 2. Вынужденное рамановское рассеяние в нитробензоле.

Рассеяние в антистоксову сторону наблюдается в виде концентрических колец, окружающих пучок света лазера. Последующие кольца соответствуют рассея­нию с большей частотой (более короткой длиной волны). Стоксово рассеяние имеет различные направления, но наибольшая интенсивность света приходит­ся на направление падающего пучка.

установленном перпендикулярно к направлению падаю­щего луча, виден яркий цветной круг. Опыт показывает, что если кювету с жидкостью, например нитробензолом, поместить между сферическими зеркалами резонатора Фабри—Перо рубинового лазера, то стоксово рассеяние будет иметь место в инфракрасной области. Для рас­пространения его не характерно какое-либо определен­ное направление; в основном это направление падающе­го луча, тогда как антистоксово рассеяние образует ряд световых конусов с цветовой гаммой, от красного до го­лубого. Ближайший из них соответствует частоте , последующие — частотам ,  и т. д. (рис. 2).