Механизм рамановского рассеяния в антистоксову сторону.

Уравнение (14) и иллюстрирующий его рис. 1 показывают, что процесс рамановекого рассея­ния в резонаторе лазера является четырехфотонным процессом, в котором два фотона лазерного света исче­зают, а вместо них появляются два новых фотона: стоксов и антистоксов. В четырехфотонном процессе как

Рис. 3 Векторная схема вынужденного рамановского рассеяния как двухфотонных процессов с участием фононов разных направле­ний и величин.

Стоксово рассеяние имеет различные направления, тогда как антистоксово — лишь одно определенное направление.

, так и имеют точно определенные направления. В то время как действительно точно определенное на­правление имеют антистоксовы фотоны , стоксовы фотоны  рассеиваются в различных направлениях, главным 0'бразом в направлении падающего луча. По­этому Цайгер с сотрудниками предложил двухсту­пенчатый механизм процесса рамановского рассеяния. При этом каждая ступень является двухфотонным про­цессом, в котором принимают участие два фотона и фотон . Последнему соответствует волновой вектор волны, возникающей из когерентных колебаний молекул, возбужденных падающей оптической волной. Первая ступень заключается в образовании стоксова фотона и фонона  из первого лазерного фотона:

                                            (20)

Вторая ступень заключается в образовании антистоксова фотона из другого лазерного фотона и соответствующего фонона:

                                             (21)

На первой ступени образуются стоксовы фотоны (с заранее определенной энергией ), различно на­правленные, и соответствующие им фононы (рис. 3). На второй ступени может произойти поглощение только такого фонона, который даст антистоксов фотон , имеющий соответствующее определенное направле­ние, если только этот фотон отвечает уравнениям (20) и (21), а следо­вательно, и условию (14). Другие фононы не приводят к испусканию антистоксоъа фотона. Поэтому антистоксово рассеяние имеет значительный максимум в определенном направлении. На рис. 4 представлены результаты исследований упомянутых авторов. Они исследовали интенсивность трех стоксовых линий S ₁, S ₂ и S ₃, а также первой антистоксовой линии AS ₁ в зависимости от угла рассеяния. Показано, что:

1. Первая стоксова линия S ₁ обнаруживает наибольшую интенсивность в направлении лазерного луча. По мере возрастания угла интенсивность уменьшается и не обнаруживает другого максимума ни в каком определенном направлении. (Появление максимумов у последующих стоксовых линий S ₂ и S ₃, а также очень слабых максимумов на линии S ₁ имеет особую причину, которую мы здесь не будем обсуждать.)

2. Соответствующая первой стоксовой линии S ₁ первая антистоксова линия AS ₁ обнаруживает сильный максимум интенсивности под углом рассеяния около 3,0°.Как видно, антистоксово рассеяние не происходит в исправлении падающего света, а после максимума быстро спадает до нуля.

Эти два факта согласуются с двухступенчатым про­цессом вынужденного рамановского перехода.

Рис. 4. Угловое распределение интенсивности первых трех сток­совых линий и первой антистоксо­вой линии в нитробензоле.

Антистоксова линия 635 мм к (кривая AS ₁ ), стоксовы линии: 765 ммк (кривая S ₂ ), 853 ммк (кривая S ₂), 964 ммк (кривая S ₃).

[1] Комбинационное рассеяние, или эффект Рамана — Мандельш­тама, называемое автором рамановским рассеянием или рассеянием Рамана, наблюдалось индийским ученым Раманом на жидкостях в 1926 году и советскими физиками Мандельштамом и Ландсбергом на кристаллах кварца в 1927 г.